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        重大科技突破:中科院大化所利用CO2加氫制取芳烴為CO2轉化拓展新思路

        2019-04-27 22:47:00

        通過串聯式催化劑體系直接將CO2高選擇性的轉化為芳烴。

        氣體分離11月22日,從中國科學院大連化學物理研究所獲悉中國科學院催化研究所,中國科學院催化國家重點實驗室,李燦博士,李澤龍博士,博士生屈原等人對二氧化碳(CO2)催化加氫制芳烴進行了新的研究。進展:通過串聯催化劑系統將CO 2的高選擇性直接轉化為芳烴。研究結果發表在《焦耳》(焦耳)上。

        芳烴是有機材料合成中最重要的基礎化學原料之一。芳烴可用于合成各種聚合物材料,例如聚苯乙烯,酚醛樹脂,尼龍和聚對苯二甲酸乙二醇酯樹脂。傳統芳烴的合成主要基于石腦油的裂解和近年來基于煤制甲醇的甲醇基芳烴(MTA)途徑,所有這些途徑都依賴于化石資源(石油和煤)。

        利用清潔能源中的氫將二氧化碳轉化為燃料和化學品是實現減少二氧化碳和可持續利用碳資源的重要戰略。因此,利用可再生能源氫氣將二氧化碳轉化為具有高附加值的芳烴,使二氧化碳以高分子材料的形式儲存,既可以實現二氧化碳碳資源的利用,又能起到減少二氧化碳的作用,具有重要的戰略意義。然而,CO 2是熱力學惰性分子,并且在實現CO 2活化和高選擇性轉化方面存在主要困難和挑戰。

        據悉,李燦團隊長期致力于太陽能光催化,光催化,電催化分解水,產生氫氣和二氧化碳轉化工作。在這項工作中,李燦的團隊基于對ZnZrO固溶體上的CO2加氫制備甲醇的研究(Science Advances 2017),以及在ZnZrO/SAPO系列系統上加氫制氫生產低碳烯烴的研究基礎(ACS另外,進一步構建ZnZrO/ZSM-5系列催化劑體系。催化劑以高選擇性將CO 2加氫轉化為芳烴。當CO2單程轉化率為14%時,芳烴在烴類中的選擇性達到73-78%。

        該研究發現,將CO2加氫成芳烴的關鍵是系列催化劑的有效協同作用。紅外光譜,化學捕獲和其他實驗表明,CO2和H2在ZnZrO固溶體氧化物上活化形成CHxO中間體,中間物質從ZnZrO表面遷移到分子篩孔,完成芳烴的形成。串聯催化劑之間的協同機制以及關鍵中間體物質CHxO的表面遷移使得CO 2氫化的熱力學和動力學耦合能夠直接進行芳烴反應。研究還表明,在CO 2加氫反應中形成的H 2 O對烯烴的芳構化具有顯著影響。由于反應體系中存在H2O和CO2,它提供了弱的氧化氣氛,抑制了催化劑上多環芳烴的形成,并延長了催化劑的壽命。在100小時反應期間催化劑沒有顯著失活。該技術擴展了CO2轉化的新思路。這項工作由國家重點研發計劃,國家自然科學基金和中國科學院戰略科技特別項目資助。

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